Alfie Allen est né à Hammersmith, à Londres. Il est le fils de la productrice Alison Owen et de l’acteur Keith Allen. Sa grande sœur, la chanteuse Lily Allen lui a dédié une chanson "Alfie" sur son album Alright, Still. Il est aussi le cousin au troisième degré du chanteur Sam Smith.
En 1998, il apparaît avec sa sœur Lily Allen dans le film Elizabeth, produit par sa mère. Il obtient ensuite de petits rôles dans Cody Banks, agent secret 2 : Destination Londres, Reviens-moi et Deux sœurs pour un roi. Le 31 janvier 2008, il reprend le rôle de Daniel Radcliffe dans une nouvelle adaptation de la pièce Equus.
Il se fait ensuite remarquer en incarnant Theon Greyjoy dans la série Le Trône de fer, dont la première saison est diffusée en 2011.
En 2012, il joue dans le thriller britannique "Confine" et en 2014, il tient un des rôles principaux dans le film "Plastic".
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